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                                    主營產品:

                                    奧林巴斯測厚儀,奧林巴斯探傷儀,德國kk探頭,美國GE探頭,工業內窺鏡,美國GE超聲波探傷儀 ,美國GE測厚儀, 美國GE硬度計

                                    技術文章

                                    氧 化 物 熱 電 材 料 的 研 究 現 狀

                                    氧 化 物 熱 電 材 料 的 研 究 現 狀

                                    氧 化 物 熱 電 材 料 種 類 繁 多 , 如 果 按 照 其 組 成 結

                                    構 分 類 , 可 分 為 鈷 基 氧 化 物 熱 電 材 料 和 非 鈷 基 氧 化

                                    物 熱 電 材 料 兩 大 類 

                                    2. 1  鈷 基 氧 化 物 熱 電 材 料

                                    2. 1. 1  Na - Co - O 系 熱 電 材 料

                                    20 世 紀 90 年 代 中 后 期 , 日 本 學 者

                                    Terasaki [ 8] 首

                                    次 發 現 NaCo 2 O 4 在 室 溫 下 是 一 種 性 能 優 良 的 熱 電

                                    材 料 , 從 而 掀 起 了 氧 化 物 熱 電 材 料 研 究 的 熱 潮 . Na

                                    Co 2 O 4 呈 典 型 的 層 狀 六 面 體 結 構 , 一 層 由 Na

                                    無 規

                                    則 占 據 , 另 一 層 由 CoO 2 占 據 , Na

                                    與 CoO 2 沿 C 軸 方

                                    向 交 替 堆 疊  Na

                                    增 大 了 原 子 排 列 的 無 序 度 , 從 而 使

                                    聲 子 散 射 增 強 , 熱 導 率 降 低  因 此 , NaCo 2 O 4 具 有 良

                                    好 的 熱 電 性 能 , 但 它 也 有 一 些 致 命 的 缺 點 , 比 如 在 空

                                    氣 中 易 潮 解 , 并 且 在 溫 度 超 過 1 073K 時 Na 元 素 會

                                    揮 發 , 從 而 使 該 材 料 的 應 用 受 到 了 限 制 . 后 來 , 研 究

                                    人 員 發 現 將 重 金 屬 元 素 ( 如 Ca、 Ag、 Ba 等 ) 摻 入 Na

                                    Co 2 O 4 之 中 , 可 以 優 化 其 載 流 子 濃 度 , 從 而 提 高 它 的

                                    熱 電 性 能 

                                    1997 年 , H. Yakabe 等

                                    [ 9]

                                    經 過 研 究 發 現 , 在

                                    NaCo 2 O 4 中 摻 入 Ag、 Ba、 La 等 重 金 屬 后 , 能 使

                                    NaCo 2 O 4 的 塞 貝 克 系 數 和 電 導 率 顯 著 增 加  比 如 在

                                    NaCo 2 O 4 中 摻 入 Ag, 能 使 材 料 的 電 導 率 和 塞 貝 克 系

                                    數 同 時 提 高 , 無 量 綱 優 值 ZT 接 近 1, 但 由 于 Na 具 有

                                    易 揮 發 和 易 與 水 反 應 的 性 質 , 使 其 實 際 應 用 受 到 了

                                    限 制

                                     在

                                    NaCo 2 O 4 中 摻 入 Ba 2 + 時 , 用 熱 壓 法 制 備 的

                                    材 料 比 用 固 溶 法 制 備 的 材 料 電 導 率 高 40%  用

                                    Ba 2 + 取 代 一 部 分 Na

                                    , 雖 然 電 導 率 會 有 一 定 程 度 的

                                    下 降 , 但 是 摻 入 Ba

                                    2 +

                                    后 能 使 晶 體 的 結 構 更 復 雜 , 聲

                                    子 散 射 增 強 , 從 而 有 效 提 高 了 材 料 的 塞 貝 克 系 數 , 使

                                    其 綜 合 熱 電 性 能 大 大 提 高 ; Tsai 等

                                    [ 10]

                                    對 Co 位 摻 雜

                                    Zn 后 發 現 , 在 材 料 的 電 導 率 得 到 提 高 的 同 時 優 化 了

                                    塞 貝 克 系 數 , 從 而 提 高 了 熱 電 材 料 的 優 值 ; 1998 年 ,

                                    T. Itoh 等

                                    [ 11]

                                    在 NaCo 2 O 4 中 摻 雜 Ca 后 測 試 了 它 的 熱

                                    電 性 能 , 結 果 發 現 隨 著 Ca 摻 入 量 的 增 加 , 載 流 子 濃

                                    度 下 降 , 導 致 材 料 的 電 導 率 會 有 所 下 降 , 但 塞 貝 克 系

                                    數 得 到 顯 著 提 高 , 總 體 上 使 材 料 的 熱 電 性 能 有 較 大

                                    的 改 善  M. Ito 等

                                    [ 12]

                                    在 NaCo 2 O 4 中 摻 雜 Zn 后 發 現 ,

                                    當 溫 度 高 于 550K 時 材 料 的 熱 電 優 值 隨 著 溫 度 升 高

                                    而 增 大 , 在 溫 度 為 965K 時 材 料 的 熱 電 優 值 可 達

                                    到 0 68

                                    2. 1. 2  Ca - Co - O 系 熱 電 材 料

                                    Ca 3 Co 4 O 9 是 不 同 結 構 氧 化 物 中 性 能 zui 好 的 一

                                    種 , 它 只 有 層 狀 結 構 , 與 NaCo 2 O 4 的 結 構 相 似  2007

                                    年 , 張 麗 鵬 等

                                    [ 13]

                                    采 用 溶 膠 — 凝 膠 法 制 備 出 了 納 米 級

                                    的 Ca 3 Co 4 O 9 粉 體 , 并 合 成 了 高 密 度 、 低 氣 孔 率 的

                                    Ca 3 Co 4 O 9 熱 電 材 料  這 種 材 料 在 溫 度 為 300K 時 電

                                    阻 率 為 ( 4 ~ 6) × 10

                                    - 4

                                    Ω· m, 塞 貝 克 系 數 為 140μV/

                                    K, 熱 電 優 值 ZT 為 0 066 Ca 3 Co 4 O 9 在

                                    1 000K 以 下

                                    溫 度 時 性 能 穩 定 , 熱 電 優 值 較 高 , 是 其 它 熱 電 材 料 無

                                    法 比 擬 的 ; 但 在 溫 度 超 過 1 193K 以 后 性 能 不 穩 定 ,

                                    熱 電 性 能 也 會 迅 速 下 降

                                    [ 14]

                                    2008 年 , 馮 建 林 等

                                    [ 15]

                                    用 溶 膠 — 凝 膠 法 制 備 出

                                    了 Ca 3 Co 4 O 9 和 摻 雜 的 ( Ca 1– x Mx)

                                    3 Co 4 O 9 ( M = Na,

                                    Ag, La) 熱 電 材 料  經 過 對 樣 品 研 究 發 現 , 摻 雜 的 熱

                                    電 材 料 不 僅 內 部 結 構 致 密 , 而 且 具 有 較 高 的 功 率 因

                                    子 , 尤 其 是 摻 雜 Na

                                    的 樣 品 , 對 熱 電 性 能 的 改 善 更 為

                                    明 顯  另 外 , 摻 雜 離 子 的 濃 度 也 會 對 材 料 的 熱 電 性

                                    能 產 生 明 顯 的 影 響 , 熱 電 性 能 隨 著 摻 雜 濃 度 的 增 大

                                    而 提 高 , 但 是 也 不 能 無 限 制 的 增 加 , 實 驗 證 明 ,

                                    ( Ca 1– x Mx)

                                    3 Co 4 O 9 中 的

                                    x = 0 1 時 為 zui 優 摻 雜 量 

                                    Prevel 等

                                    [ 16]

                                    在 溫 度 為 1 193K 時 制 備 了 氧 化 物

                                    熱 電 材 料 樣 品 Ca 2. 5 M 0. 5 Co 4 O 9 ( M = Pr, Nd, Eu, Dy,

                                    Yb)  研 究 發 現 , 摻 雜 稀 有 元 素 可 使 材 料 內 部 空 穴 濃

                                    度 減 小 , 熱 導 率 下 降 , 但 塞 貝 克 系 數 和 電 阻 率 均 會 增

                                    加  幾 種 稀 有 元 素 摻 雜 相 比 , 由 Yb 摻 雜 的 熱 電 材

                                    料 的 熱 電 性 能 zui 好 , 在 300K 溫 度 下 塞 貝 克 系 數 達

                                    180μV/ K 王 東 立 等

                                    [ 17]

                                    用 溶 膠 — 凝 膠 法 , 結 合 SPS

                                    燒 結 制 備 了 Ca 3 - x Sm x Co 4 O 9 + δ( x = 0, 0 15, 0 3,

                                    0 45) 塊 狀 樣 品 , 由 于 Sm

                                    3 +

                                    替 代 Ca

                                    2 +

                                    降 低 了 材 料 中

                                    的 載 流 子 濃 度 , 使 材 料 的 電 阻 率 和 塞 貝 克 系 數 同 時

                                    增 大  同 時 , 由 于 Sm 的 摻 雜 降 低 了 熱 導 率 , 提 高 了

                                    材 料 的 綜 合 熱 電 性 能 , 樣 品 Ca 2. 7 Sm 2. 3 Co 4 O 9 + δ 在 溫

                                    度 為 1000K 時 的 熱 電 優 值 可 達 0 3 摻 雜 Sr 的 Ca

                                    - Co - O 系 氧 化 物 熱 電 材 料 Ca 3 - x Sr x Co 4 O 9 + δ 和

                                    Ca 2 Co 2 O 5 的 結 構 相 同 , 在 0 5 < x≤1 0 的 范 圍 內 ,

                                    材 料 的 熱 優 值 隨 Sr 含 量 的 增 加 而 增 大 , 在 溫 度

                                    873K, x = 1 0 時 熱 電 優 值 ZT 達 到 zui 大 值 0 54

                                    2. 2  非 鈷 基 氧 化 物 熱 電 材 料

                                    在 非 鈷 基 氧 化 物 熱 電 材 料 體 系 中 , 研 究 較 多 、 具

                                    有 代 表 性 的 有 SrTiO 3 、 CaMnO 3 、 ZnO 和 In 2 O 3 

                                    2. 2. 1  SrTiO 3 熱 電 材 料

                                    SrTiO 3 熱 電 材 料 的 高 溫 性 能 穩 定 , 環 境 適 應 性

                                    強 , 摻 雜 高 價 離 子 后 可 成 為 電 子 的 良 導 體 , 因 此 應 用

                                    前 景 廣 闊 

                                    Liu 等

                                    [ 18]

                                    研 究 發 現 , 在 SrTiO

                                    中 摻 雜 Dy 后 , 材料 的 電 導 率 和 塞 貝 克 系 數 都 將 隨 著 摻 雜 量 的 增 加 而

                                    增 大  同 時 Dy 的 取 代 降 低 了 材 料 的 熱 導 率 , 從 而 提

                                    高 了 熱 電 材 料 的 優 值  Zhang 等

                                    [ 19]

                                    采 用 La 摻 雜 合

                                    成 了 SrTiO 3 陶 瓷 樣 品 , 電 導 率 得 到 了 大 幅 度 提 高 ,

                                    從 而 優 化 了 材 料 的 熱 電 性 能  Wang 等

                                    [ 20]

                                    用 固 相 燒

                                    結 法 制 備 了 共 摻 雜 La 和 Dy 的 SrTiO 3 熱 電 材 料 樣

                                    品 , 通 過 調 整 摻 雜 的 比 例 可 改 善 樣 品 的 電 學 性 能 , 使

                                    其 在 溫 度 為 1 076K 時 熱 電 優 值 達 到 zui 大 值

                                    0 36 Ohta 等

                                    [ 21]

                                    制 備 并 研 究 了 La 或 Nb 摻 雜 的 Sr

                                    TiO 3 基 熱 電 材 料 的 熱 電 特 性 , 發 現 La 摻 雜 的 樣 品

                                    可 獲 得 zui 優 的 熱 電 性 能 

                                    2. 2. 2  CaMnO 3 熱 電 材 料

                                    CaMnO 3 熱 電 材 料 的 特 點 是 電 學 性 能 比 較 差 ,

                                    在 高 溫 下 有 較 高 的 塞 貝 克 系 數 和 較 低 的 熱 導 率 

                                    Wang 等

                                    [ 22]

                                    制 備 了 由 稀 土 元 素 摻 雜 的 CaMnO 3

                                    基 陶 瓷 , 發 現 用 Dy 或 Yb 摻 雜 的 樣 品 具 有 zui 佳 的 熱

                                    電 性 能 , 在 溫 度 為 1 000K 時 熱 電 優 值 ZT 為 0.

                                    2 Lan 等

                                    [ 23]

                                    采 用 共 沉 淀 法 成 功 制 備 了 CaMnO 3 納 米

                                    粉 末 , 這 種 樣 品 的 電 導 率 會 隨 晶 粒 尺 寸 的 減 小 有 所

                                    降 低 , 但 由 于 晶 體 界 面 散 射 的 增 強 , 使 得 樣 品 的 熱 導

                                    率 較 低 , 進 而 提 高 了 其 熱 電 性 能 

                                    2. 2. 3  ZnO 熱 電 材 料

                                    ZnO 熱 電 材 料 的 優 點 是 熔 點 高 、 電 導 率 高 和 穩

                                    定 性 好 , 缺 點 是 熱 導 率 較 高 , 摻 雜 Al、 Ni、 Ti、 Ga 等 元

                                    素 后 可 使 其 熱 電 性 能 明 顯 提 高 

                                    Ohtaki 等

                                    [ 24]

                                    采 用 摻 雜 Al 2 O 3 , 并 用 固 相 法 制 備

                                    了 ZnO 熱 電 材 料 樣 品 , 結 果 發 現 材 料 的 電 導 率 顯 著

                                    提 高 , 熱 電 性 能 明 顯 改 善 , 在 溫 度 為 1 273K 時 熱 電

                                    優 值 可 達 0 3 2009 年 , Ohtaki 等

                                    [ 25]

                                    采 用 Al 和 Ga

                                    共 摻 雜 的 方 法 制 備 了 ZnO 材 料 樣 品 , 該 樣 品 不 僅 具

                                    有 較 高 的 電 導 率 和 較 低 的 熱 導 率 , 而 且 塞 貝 克 系 數

                                    也 得 到 了 改 善 , 在 溫 度 為 1 247K 時 熱 電 優 值 可 達

                                    0 65 2011 年 , Jood 等

                                    [ 26]

                                    用 快 速 微 波 活 化 技 術 制 備

                                    了 Al 摻 雜 的 ZnO 晶 體 粉 末 樣 品 , 經 過 冷 壓 燒 結 后

                                    成 型  他 們 對 此 樣 品 深 入 研 究 后 發 現 有 大 量

                                    ZnAl 2 O 4 沉 積 在 樣 品 基 體 表 面 , 材 料 的 電 學 性 能 得

                                    到 了 優 化 , 熱 導 率 比 原 來 降 低 將 近 20 倍 , 在 溫 度 為

                                    1 000K 時 比 一 般 ZnO 的 熱 電 性 能 提 高 了 將 近 50% ,

                                    其 熱 電 優 值 ZT 可 達 0 44

                                    2. 2. 4  In 2 O 3 熱 電 材 料

                                    In 2 O 3 具 有 方 錳 鐵 礦 立 方 結 構 , 這 種 熱 電 材 料

                                    的 特 點 是 電 導 率 高 , 熱 導 率 低 , 它 是 一 種 非 常 具 有 應

                                    用 潛 力 的 熱 電 材 料 

                                    2012 年 , Emmanuel 等

                                    [ 27]

                                    用 檸 檬 酸 凝 膠 法 制 備

                                    了 Ge 摻 雜 的 In 2 O 3 基 納 米 晶 粒 熱 電 材 料 , 樣 品 的 熱

                                    電 優 值 ZT 達 到 了 0 3 同 年 , Lan 等

                                    [ 28]

                                    用 共 沉 淀 法

                                    制 備 了 由 Zn 和 Ce 共 摻 雜 的 In 2 O 3 基 晶 體 粉 末 , 經

                                    燒 結 后 仍 能 保 持 較 好 的 納 米 結 構  研 究 發 現 這 種 粉

                                    末 晶 粒 的 體 積 越 小 , 材 料 的 熱 導 率 越 低 ; 而 功 率 因 子

                                    卻 隨 著 晶 粒 體 積 的 減 小 而 增 大  在 晶 粒 的 尺 寸 為

                                    50nm 時 熱 電 性 能 達 到 zui 優 值 , 溫 度 為 1 050K 時 的

                                    熱 電 優 值 ZT 為 0 4

                                    2013 年 , 我 國 科 研 人 員 在 高 性 能 熱 電 材 料 研 發

                                    方 面 獲 得 了 重 大 進 展 , 由 中 科 院 上 海 硅 酸 鹽 研 究 所

                                    陳 立 東 等 完 成 的 “ 熱 電 材 料 的 多 尺 度 微 觀 結 構 調 控

                                    與 性 能 優 化 ” 項 目 獲 得 了 本 年 度 國 家 自 然 科 學 二 等

                                    獎  該 項 目 實 現 了 電 熱 輸 運 調 控 及 熱 電 材 料 的 高 性

                                    能 化 , 已 經 獲 得 了 多 種 高 性 能 熱 電 材 料 , 在 熱 電 器 件

                                    研 發 方 面 得 到 了 應 用  他 們 制 備 出 的 新 型 熱 電 材

                                    料 , 熱 電 優 值 達 到 1 4 ~ 1 7, 是 目 前 塊 體 熱 電 材 料

                                    在 國 際 上 的 zui 高 水 平

                                    [ 29]

                                    3  存 在 的 問 題 與 解 決 策 略

                                    3. 1  存 在 問 題

                                    一 般 認 為 , 熱 電 材 料 的 熱 電 優 值 ZT 大 于 1 時 才

                                    可 以 實 際 應 用 到 熱 電 器 件 開 發 中 , ZT 值 大 于 2 時 開

                                    發 出 的 熱 電 設 備 才 能 與 傳 統 熱 電 設 備 相 抗 衡 

                                    目 前 , 研 究 人 員 在 氧 化 物 熱 電 材 料 研 究 中 遇 到

                                    的 問 題 主 要 有 兩 個 : 一 是 材 料 的 電 導 率 仍 偏 低 , 而 熱

                                    導 率 仍 偏 高 , 很 難 同 時 兼 顧 材 料 的 電 輸 運 和 熱 輸 運

                                    性 能 。 二 是 對 一 部 分 氧 化 物 熱 電 材 料 的 電 熱 輸 運 機

                                    理 尚 不 清 楚 

                                    3. 2  解 決 策 略

                                    1) 繼 續 尋 找 塞 貝 克 系 數 和 電 導 率 更 高 、 而 熱 導

                                    率 更 低 的 新 型 氧 化 物 熱 電 材 料 

                                    2) 探 索 和 應 用 新 的 合 成 工 藝 和 制 備 方 法

                                     使

                                    用 不 同 制 備 方 法 獲 得 的 熱 電 材 料 , 其 熱 電 性 能 往 往

                                    會 有 較 大 的 差 異  因 此 , 針 對 不 同 的 氧 化 物 材 料 , 可

                                    采 用 高 溫 固 相 法 、 溶 膠 — 凝 膠 法 、 共 沉 淀 法 、 EDTA

                                    絡 合 法 、 熱 壓 燒 結 法 、 放 電 等 離 子 燒 結 法 、 脈 沖 激 光

                                    沉 積 法 等 多 種 方 法 進 行 嘗 試 , 以 期 找 到 能 提 高 材 料

                                    的 致 密 度 、 優 化 其 顯 微 結 構 、 并 使 熱 電 優 值 zui 大 化 的

                                    zui 佳 制 備 方 法 

                                    3) 通 過 摻 雜 優 化 材 料 的 熱 電 性 能  材 料 的 塞

                                    貝 克 系 數 、 電 導 率 和 熱 導 率 是 相 互 關 聯 的 , 無 法 獨 立

                                    控 制 , 因 此 , 在 提 高 塞 貝 克 系 數 和 電 導 率 同 時 , 怎 樣

                                    降 低 熱 導 率 是 解 決 問 題 的 關 鍵  理 論 和 實 驗 都 證

                                    明 , 通 過 在 原 晶 體 材 料 中 摻 雜 金 屬 離 子 , 往 往 可 以 提

                                    高 其 熱 電 優 值

                                    4) 使 用 低 維 熱 電 材 料  低 維 熱 電 材 料 具 有 超

                                    周 期 性 和 量 子 限 制 效 應 , 這 種 特 性 有 利 于 增 加 費 米

                                    能 級 附 近 的 狀 態 密 度 , 使 塞 貝 克 系 數 增 大 ; 同 時 , 增

                                    大 了 勢 阱 壁 表 面 聲 子 的 邊 界 散 射 , 而 不 會 明 顯 增 大

                                    表 面 的 電 子 散 射  這 樣 , 在 降 低 材 料 熱 導 率 的 同 時

                                    不 會 降 低 其 電 導 率 

                                    5) 制 備 梯 度 化 熱 電 材 料  梯 度 功 能 材 料 與 均

                                    一 材 料 、 復 合 材 料 不 同 , 它 是 選 用 兩 種 或 兩 種 以 上 性

                                    能 不 同 的 材 料 , 通 過 連 續 改 變 這 些 材 料 的 組 成 和 結

                                    構 使 其 界 面 消 失 , 從 而 導 致 材 料 的 性 能 隨 著 它 的 組

                                    成 和 結 構 的 變 化 而 緩 慢 變 化 的 一 種 功 能 材 料  梯 度

                                    功 能 材 料 的 主 要 優 點 是 拓 寬 了 材 料 的 溫 域 , 使 各 組

                                    分 材 料 都 能 在 zui 佳 溫 度 范 圍 內 工 作 

                                    6) 進 一 步 探 索 氧 化 物 熱 電 材 料 的 電 輸 運 和 熱

                                    輸 運 機 理 , 通 過 理 論 計 算 對 結 果 進 行 預 測 , 并 與 實 驗

                                    相 結 合 相 互 佐 證 , 避 免 多 走 彎 路 , 縮 短 探 索 的 時 間 

                                    氧 化 物 熱 電 材 料 的 優 勢 是 其 它 熱 電 材 料 無 法 比

                                    擬 的 , 它 是 一 種 很 有 發 展 前 途 的 熱 電 材 料  盡 管 目

                                    前 制 備 的 氧 化 物 熱 電 材 料 的 熱 電 優 值 仍 然 偏 小 , 還

                                    不 能 滿 足 開 發 熱 電 器 件 的 需 要 , 但 令 人 欣 慰 的 是 , 近

                                    幾 年 來 , 人 們 合 成 的 氧 化 物 熱 電 材 料 的 熱 電 優 值 正

                                    在 一 步 步 的 提 高 , 有 望 在 不 遠 的 將 來 , 氧 化 物 熱 電 材

                                    料 能 夠 從 實 驗 室 研 究 走 向 實 際 應 用 , 以 獲 得 清 潔 安

                                    全 的 新 能 源 , 提 高 現 有 能 源 的 使 用 效 率 , 減 少 對 煤 、

                                    石 油 、 天 然 氣 等 傳 統 能 源 的 依 賴 , 有 效 的 保 護 大 氣 環

                                    境 

                                    氧 化 物 熱 電 材 料 的 研 究 現 狀氧 化 物 熱 電 材 料 的 研 究 現 狀氧 化 物 熱 電 材 料 的 研 究 現 狀氧 化 物 熱 電 材 料 的 研 究 現 狀



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                                    河北十一选五玩法

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